В центре сюжета аниме "Сердце ангела" находится таинственная девушка-киллер из Тайваня, известная под кодовым именем Стеклянное Сердце. Однажды, в момент крайней отчаяния, она совершает попытку самоубийства, спрыгнув с высокой крыши. Однако судьба распорядилась так, что вместо земли она падает на металлический забор, что спасает ей жизнь, но наносит серьезные повреждения сердцу. В результате, девушке приходится пройти сложную операцию по трансплантации сердца, чтобы остаться в живых.
Во время своего пребывания в коме после операции, Стеклянное Сердце начинает видеть странные и загадочные сны, которые впоследствии приводят её в Японию. Там она начинает своё путешествие в поисках донора своего нового сердца — Каори Макимуры, бывшего партнера знаменитого Городского охотника Рё Саэбы. Это путешествие становится для неё не только поиском ответов на вопросы о своем прошлом, но и началом новой жизни, полностью меняющей её судьбу.
Хотя "Сердце ангела" берет за основу образы персонажей из "Городского охотника", сюжет развивается в параллельной вселенной, не имеющей ничего общего с оригинальной историей. Это позволяет авторам создать уникальную и захватывающую историю, полную тайн, приключений и неожиданных поворотов. В этом мире Стеклянное Сердце будет сталкиваться с новыми друзьями и врагами, раскрывать секреты своего прошлого и постепенно находить свое место в мире, который когда-то был ей чужим.